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氮?dú)馀c烯烴直接合成烷基胺首次實(shí)現(xiàn)

來(lái)源:科技日?qǐng)?bào)2024-06-19作者:吳長(zhǎng)鋒

18日,記者從安徽大學(xué)獲悉,該校物質(zhì)科學(xué)與信息技術(shù)研究院教授羅根與國(guó)內(nèi)外同行合作,在多核鈦氫化物介導(dǎo)的氮?dú)馀c烯烴直接合成烷基胺研究中取得突破性進(jìn)展。該研究成果6月17日發(fā)表在國(guó)際期刊《自然》上。

作為大氣主要成分的氮?dú)?,是最廉價(jià)且豐富的氮源。然而,由于其具有化學(xué)惰性,以氮?dú)鉃樵虾铣珊衔飿O其困難,幾乎所有人工合成的含氮有機(jī)物均以氨為氮源。目前,工業(yè)合成氨過(guò)程是唯一以氮?dú)鉃樵系纳虡I(yè)化過(guò)程。該過(guò)程需要高溫、高壓等苛刻條件,是典型的高能耗過(guò)程。因此,發(fā)展溫和條件下直接以氮?dú)鉃榈春铣珊袡C(jī)物的方法至關(guān)重要,這將有望實(shí)現(xiàn)含氮有機(jī)物的綠色、可持續(xù)合成工藝。

烷基胺是一類重要的含氮有機(jī)物,廣泛應(yīng)用于醫(yī)藥、農(nóng)藥、材料等領(lǐng)域。烷基胺通常由氨及其衍生物與極性碳試劑反應(yīng)制備。氨源自氮?dú)猓鴺O性碳試劑多由非活化烯烴的官能團(tuán)化反應(yīng)獲得。原則上,非活化烯烴與氮?dú)獾闹苯託浒坊磻?yīng),有望實(shí)現(xiàn)烷基胺的簡(jiǎn)便、高效合成。然而該反應(yīng)極具挑戰(zhàn),且此前一直未能實(shí)現(xiàn)。

在該項(xiàng)研究中,研究人員在氮?dú)饣罨c氮-碳鍵構(gòu)筑方面取得新突破,首次實(shí)現(xiàn)了非活化烯烴與氮?dú)獾闹苯託浒坊磻?yīng)合成烷基胺。研究人員利用三核鈦氫化物,實(shí)現(xiàn)了溫和條件下簡(jiǎn)單烯烴與氮?dú)獾闹苯託浒坊磻?yīng)合成烷基胺,并通過(guò)理論計(jì)算從分子水平上詳細(xì)闡明了其反應(yīng)機(jī)理。

這項(xiàng)研究的重要突破,還在于發(fā)展了一種氮?dú)夤倌軋F(tuán)化雙活化新模式。在這種模式中,官能團(tuán)化試劑先被活化,氮?dú)庠俦换罨?,顯著區(qū)別于氮?dú)庀缺换罨膫鹘y(tǒng)氮?dú)夤倌軋F(tuán)化模式。同時(shí),該研究成果還展示了多核氫化物框架可以作為氮?dú)馀c非活化烯烴等簡(jiǎn)單碳?xì)浠衔锕δ芑膬?yōu)秀媒介。

研究人員表示,這項(xiàng)研究成果將激勵(lì)廣大科研工作者進(jìn)一步探索在多核氫化物框架中,氮?dú)馀c各種碳?xì)浠衔锏臍浒坊磻?yīng),并設(shè)計(jì)開發(fā)利用氮?dú)夂秃?jiǎn)單碳?xì)浠衔镒鳛槠鹗疾牧?,催化合成胺類化合物的理想工藝?/span>


責(zé)任編輯:陸迪

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