中國科學技術大學路軍嶺教授團隊聯合武曉君教授及中國科學院大連化學物理研究所楊冰副研究員，創新性地將前線分子軌道理論引入單原子催化劑設計中，成功研發出兼具高活性和高穩定性的單原子加氫催化劑，實現了前線分子軌道理論在多相催化中的實驗佐證與突破性應用。該項研究為高活性、高穩定性單原子催化劑設計提供了一個全新的理論模型，有望為人工智能高通量篩選催化劑奠定新的理論基礎，并大幅度加快高活性、高穩定性催化劑的開發，縮短其工業化應用進程。4月2日，相關成果在線發表于《自然》。

單原子催化劑憑借其最大化的金屬原子利用率、量子化的電子結構及獨特的物理化學性質，在多相催化、能源轉化、環境治理及生物醫學等領域展現出廣闊應用前景。自中國科學家率先提出單原子催化概念以來，該領域已成為國際催化領域研究的前沿。

從本質上說，單原子催化劑的活性和穩定性分別是由金屬-底物分子和金屬-載體相互作用決定的。然而，現有研究很少在電子軌道層面上對該兩組相互作用進行解析和設計催化劑，而是習慣性地把催化劑的活性/穩定性與實驗上測得的金屬原子價態進行關聯。目前，人們仍然缺乏一個能夠描述單原子催化劑活性和穩定性的統一理論模型。

該工作中，路軍嶺團隊在14種半導體載體表面構建了34種鈀單原子催化劑。他們通過調控載體種類與尺寸，實現了對載體最低未占分子軌道(LUMO)能級位置的精準調控，并利用紫外可見吸收譜和Mott-Schottky　測試實現了對其LUMO能級位置的精準測量。楊冰團隊利用高分辨電鏡確認了鈀原子的原子分散狀態。紅外和光電子能譜表征則發現隨氧化物尺寸的減小，鈀原子的價態逐步升高，與納米氧化物的電子相互作用逐步增強。

在乙炔選擇性加氫反應中，研究發現當氧化鋅、氧化鈷等載體尺寸降至納米級時，鈀單原子催化劑的活性顯著提升20倍以上，并展現出更優異的穩定性。進一步研究發現，上述鈀單原子催化劑的活性與其價態并無直接關系，而與實驗上測得的載體LUMO能級位置呈線性關系。

武曉君團隊通過理論計算揭示了金屬-載體及金屬-分子間的前線軌道耦合內在機制，并證實了前線分子軌道理論在單原子催化中完全可行，為高活性、高穩定性單原子催化劑設計提供了一個全新的理論模型。

審稿過程中，審稿人對該工作做了高度評價，認為“這是一個令人激動的工作，通過實驗和理論建立了金屬-載體電子相互作用以及分子吸附強度的內在關聯……是見過金屬-載體電子相互作用討論最為透徹的工作”，并認為“作者提出的觀點非常吸引人”。